青岛大学夏延致教授团队在高性能海洋生物质多
  时间:2019-09-30 01:18  点击量:   
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  因其来源丰富、生物相容性好等优点,在生物医药、组织工程等领域具有广阔的应用前景。然而,对于天然多糖水凝胶,特别是物理交联水凝胶,如海藻酸盐,力学性能缺陷大大限制了其推广应用,制备高强、高韧性海藻多糖水凝胶也成为海洋材料科学的研究热点。

  合作,提出通过优化多糖水凝胶固有结构、最大化重构氢键和离子键作用,实现全物理交联海藻多糖水凝胶强韧结合,该方法对具有丰富物理交联点的水溶性海洋生物质多糖具有普适性。根据该方法所得 高强、高韧性多糖水凝胶将成为制备多糖基复合材料或各向异性材料的理想基体材料。

  图1 海藻酸钠溶液高浓度化法制备强韧结合性海藻酸钙水凝胶示意图。 研究者提出,在海藻多糖水凝胶中,水分子的润滑作用赋予水凝胶独特的柔性,但大量水分子的存在使高分子链间距变大,导致体系存在很多无效氢键和离子键作用位点。据此,通过多糖水凝胶中海藻分子链自由靠近,尽可能减小分子链间距,从而最大化激活超分子作用位点,可大大提高水凝胶的力学性能。因此,在金属离子交联前,采用原液自由水蒸发的简单方法,实现多糖分子链自由靠近,在该过程中,体系整体氢键作用大大加强;进一步进行金属离子交联处理,较小的分子链间距提高了金属离子交联程度,据此氢键和离子键作用被最大化重构。随着原液高浓度化,首次揭示了水凝胶拉伸性能呈现“脆-韧”转变及机制,该转变是高分子体积分数、氢键和离子键作用的共同贡献。通过控制原液自由水蒸发度,可在较宽范围内有效调控海藻多糖水凝胶力学性能。

  图2 (a-c) 海藻酸钙水凝胶力学性能,(d) 海藻酸钙水凝胶可加工性。 与传统直接溶解法相比,本方法通过原液自由水蒸发实现高浓度化,所得均相溶液浓度高达25 wt%左右,分子链靠近程度大,相应水凝胶力学性能优于传统直接溶解法。与文献报道成形水凝胶失水法相比,本方法针对源头原液,在不受原始金属离子交联点限制下,分子链可有效、相对有序靠近,氢键和离子键作用位点激活程度更大,且该方法所得水凝胶具有优良的尺寸稳定性。

  图3 不同方法制备海藻酸钙水凝胶力学性能比较。 根据原液高浓度化过程中的结构原位检测,该方法可有效实现分子链靠近,交联区横向堆积尺寸明显增加,氢键作用和离子键作用大大加强。该方法的提出为制备强韧结合型海洋生物质多糖水凝胶提供了一种新思路。 以上成果发表在杂志上,论文题目为“Cooking-inspired Versatile Design of an Ultrastrong and Tough Polysaccharide Hydrogel through Programmed Supramolecular Interactions”,该论文第一作者及通讯作者为青岛大学为共通讯作者,青岛大学为第一单位,中国科学院化学研究所为合作单位,该研究得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金和北京分子科学国家研究中心联合基金等项目的资助。 论文链接:



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